Именно в этот период у него возникает мысль о создании "Словаря живого великорусского языка". Он встречается с многочисленными переселенцами, сохранившими свои говоры, записывает пословицы, песни, предания, вошедшие впоследствии в словарь.
Занимается благоустройством Оренбурга, участвует в организации оренбургского зоологического музея, ведёт активную общественную деятельность.
Даль познакомил российскую читающую публику с природой, культурой и людьми этого степного края, пробудил интерес общества к восточной окраине России.